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南开大学李福军Angew:S型异质结提升光诱导锂-氧气电池电化学性能
发布时间:2022-04-20 05:06:12 来源:欧宝娱乐在线登录      

  原标题:南开大学李福军Angew:S型异质结提升光诱导锂-氧气电池电化学性能

  Li-O2电池具有高的理论能量密度(3600 Wh kg-1),得到了研究人员的广泛关注。然而,正极高的动力学能垒导致电池充放电极化大、能量效率低、循环性能差。将光引入锂-氧气电池中可显著提升正极反应动力学,降低充放电过电压。目前,采用的半导体材料光吸收主要集中在紫外区,高载流子复合率也使得载流子寿命和正极反应动力学不匹配。设计可见光吸收、长载流子寿命、高载流子氧化还原能力的半导体催化剂对于光诱导锂-氧气电池至关重要。

  李福军,南开大学化学学院特聘研究员、博士生导师,国家优秀青年基金(2018)、天津市杰出青年基金(2019)、中国电化学青年奖(2021)获得者。课题组主要从事金属-空气和钠离子电池关键电池材料及反应机理研究。自课题组成立以来,在PNAS、Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Chem、Adv. Energy Mater.等国际知名学术期刊上发表论文80余篇。担任Rare Metals和Molecules期刊编委。

  紫外-可见光谱表明Fe2O3/C3N4异质结具有增强的可见光吸收;紫外光电子谱表明O2/Li2O2的标准电位位于Fe2O3和C3N4的导带之间,满足光催化正极反应的热力学条件。荧光光谱和瞬态吸收光谱进一步表明,相较于Fe2O3和C3N4,Fe2O3/C3N4异质结的载流子寿命显著延长。

  Fe2O3/C3N4异质结的平面和三维差分电荷密度图表明,Fe2O3上电子密度增加,而C3N4上电子密度降低,电子从C3N4流向Fe2O3,到达平衡态后,界面处的净电荷聚集会形成内建电场(IEF),电场方向由Fe2O3/C3N4指向Fe2O3,有利于光生电子和空穴的分离。原位光照的X射线光电子能谱进一步表明,光照时电子由Fe2O3迁移到C3N4上。上述分析说明,Fe2O3/C3N4异质结上光生载流子的迁移遵循S型转移机制。

  得益于S型Fe2O3/C3N4异质结上光生载流子的高催化活性以及长载流子寿命,在0.10 mA cm-2电流密度下,光诱导Li-O2电池的放电电压达到3.13 V,超过平衡电压170 mV,充电电压降低至3.19 V。同时电池也表现出优异的倍率和循环性能。这项工作为光诱导锂-氧电池半导体正极催化剂的设计开发提供了新思路。返回搜狐,查看更多